1969年1月30日，因肺气肿在北京逝世，时年78岁。但据《李宗仁回忆录》作者唐德刚表示，据闻其是遭慢性中毒而死。1978年11月9日，时任中共中央组织部长的胡耀邦在中共中央党校讲话，谈到中共特工首脑康生的问题，其中提到李宗仁中毒致死的疑案时说：“我们肯定了李宗仁是慢性中毒死亡……李宗仁到底死在谁的手中，当然康生有最大嫌疑。”1966年国庆节，毛泽东邀请李宗仁登上天安门城楼，第二次接见了他，这也是毛泽东和李宗仁最后一次会面。1968年8月初，李宗仁身体状况每况愈下，住进了北京医院，后来被诊断出患了直肠癌。临终前，李宗仁给毛泽东主席和周恩来总理留下一封信，信上说：我在1965年毅然从海外回到祖国所走的这一条路是走对了的，在这个伟大时代，我深深地感到能成为中国人民的一分子是一个无比的光荣。在我快要离开人世的最后一刻，我还深以留在台湾和海外的国民党人和一切爱国的知识分子的前途为念，他们只有一条路，就是同我一样回到祖国的怀抱。1969年1月30日，李宗仁病情恶化，于午夜12时去世，享年78岁。
